記者從中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所獲悉，該所科研人員在量子點光化學(xué)研究中取得重要進(jìn)展?？蒲腥藛T率先實現(xiàn)了低毒性量子點敏化的近紅外至可見上轉(zhuǎn)換，并將該體系與有機(jī)光催化融合，實現(xiàn)了高效快速的太陽光合成，有望對光合成技術(shù)產(chǎn)生深遠(yuǎn)影響。相關(guān)成果近期在國際學(xué)術(shù)期刊《自然-光子學(xué)》發(fā)表。

　　基于太陽光開展能源轉(zhuǎn)化和工業(yè)生產(chǎn)，是解決全球能源危機(jī)、助力我國實現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的重要路徑之一。太陽光中蘊含著大量的紅外光子，這些光子不為人眼所見，且能量較低，通常難以有效轉(zhuǎn)化和利用。膠體量子點是一類溶液法生產(chǎn)的理想捕光材料，它們的吸光范圍很容易被拓展至紅外波段。同時，吸光后的激發(fā)態(tài)量子點能夠參與豐富的光化學(xué)轉(zhuǎn)化過程，生產(chǎn)太陽燃料或者精細(xì)化學(xué)品，是國際上的重要科學(xué)前沿。

　　中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所吳凱豐研究員、梁文飛、聶成銘博士、杜駿副研究員等人組成的科研團(tuán)隊深入系統(tǒng)地研究了量子點敏化有機(jī)分子三線態(tài)的動力學(xué)機(jī)制，并探索了這些新機(jī)制在光子上轉(zhuǎn)換、有機(jī)光合成等領(lǐng)域的初步應(yīng)用。此次研究中，團(tuán)隊聚焦于CuInSe2基近紅外量子點，該類量子點相對綠色環(huán)保，可用于替代劇毒性的鉛基近紅外量子點。

　　團(tuán)隊制備了ZnS包覆的Zn摻雜CuInSe2核殼量子點，有效解決了該類量子點缺陷多和穩(wěn)定性差的難題。隨后，科研人員在量子點表面修飾羧基化的并四苯分子作為三線態(tài)受體，并采用紅熒烯分子作為湮滅劑，構(gòu)建了溶液相上轉(zhuǎn)換體系。該體系成功實現(xiàn)了近紅外至黃光的上轉(zhuǎn)換，量子效率高達(dá)16.7%。

　　科研人員進(jìn)一步將該上轉(zhuǎn)換體系與有機(jī)光催化融合，將上轉(zhuǎn)換產(chǎn)生的紅熒烯單線態(tài)直接用于“原位”有機(jī)氧化、還原、光聚合等反應(yīng)，巧妙避免了上轉(zhuǎn)換光子傳播至溶液表面所經(jīng)歷的量子點重吸收損失。此外，得益于近紅外光子的有效利用和量子點的寬譜吸收特性，該上轉(zhuǎn)換-有機(jī)催化融合體系可在太陽光下高效快速運行。在室內(nèi)窗臺上(光照強(qiáng)度約32mWcm-2)，幾秒內(nèi)即可實現(xiàn)丙烯酸酯的光誘導(dǎo)聚合。

　　吳凱豐研究員介紹，一個世紀(jì)以來，在陽光下進(jìn)行有機(jī)合成是許多科學(xué)家的想法，但前期的探索主要局限于利用太陽光中的可見光子。這項研究將太陽能合成的范圍擴(kuò)大到了陽光中豐富的可見光和近紅外光子，將有力地推動光合成技術(shù)的發(fā)展。

　　據(jù)了解，紅外光到可見光的上轉(zhuǎn)換在能源、醫(yī)學(xué)、國防等諸多領(lǐng)域具有重要意義。比如對太陽能電池而言，上轉(zhuǎn)換能使器件可以有效利用陽光中大量的低能量紅外光子，顛覆性地提升太陽能轉(zhuǎn)換效率。在各類上轉(zhuǎn)換技術(shù)中，基于有機(jī)分子三線態(tài)湮滅的光敏化技術(shù)可對非相干、非脈沖光源實現(xiàn)上轉(zhuǎn)換，具有較強(qiáng)的實用前景。該工作不僅實現(xiàn)了低毒性量子點敏化的近紅外至可見高效上轉(zhuǎn)換，還發(fā)展了一種高效快速太陽光合成的新路徑。這一交叉創(chuàng)新型研究成果對光化學(xué)和光合成技術(shù)的發(fā)展具有重要意義。

　　(總臺央視記者 帥俊全 褚爾嘉)